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第

1章總論

藥物和個人護理品(pharmaceuticalsandpersonalcareproducts,PPCPs)是一個非常龐大的化合物體系:藥物,如各種處方藥和非處方藥(抗生素、類固醇、消炎藥、鎮靜劑、抗癲癇藥、顯影劑、止痛藥、降壓藥、避孕藥、催眠藥、減肥藥等),其化合物種類超過3000 多種;個人護理用品,如香料、護膚品、牙膏、肥皂、防曬用品、護發用品等,其化合物種類也在幾千種以上,全世界年產量超過1106t[1,2]。

個人護理品主要包括香料(如二甲苯麝香、酮麝香、佳樂麝香、吐納麝香等)、防腐劑和殺菌消毒劑(如三氯生、甲基三氯生、三氯卡班)等。

按照藥物作用機理和作用部位,可分為抗生素類(包括各類抗生素)、解熱鎮痛及非甾體抗炎鎮痛藥(主要包括阿司匹林、雙氯芬酸、萘普生、布洛芬、對乙酰氨基酚等)、激素及內分泌調節劑(雙酚A、17α乙雌醇、雌二醇和雌酮)、抗癲癇藥物(如卡馬西平、苯妥英鈉、丙戊酸鈉、苯巴比妥等)、抗腫瘤藥(如環磷酰胺、氟尿嘧啶、呋喃氟尿嘧啶、氟鐵龍等)、β 受體阻抗劑(如美托洛爾、阿替洛爾)、血壓和血脂調節劑(如阿托伐塔汀、氯貝酸、苯氧戊酸)、抗組胺劑(雷尼替丁、西咪替丁)、精神調理藥物(威博丁、舍曲林和萘法唑酮)和抑制細胞藥物(安道生和異磷酰胺等)和碘化造影劑(如泛影酸鈉、碘美普爾、碘帕醇和碘普羅胺等)等。其中抗生素類又可分為喹諾酮類抗生素(如環丙沙星、諾氟沙星、氧氟沙星、洛美沙星等)、磺胺類抗生素(如磺胺甲

唑、磺胺嘧啶、磺胺乙酰、磺胺噻唑、磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲嘧啶等)、四環素類(鹽酸四環素、鹽酸多西環素、鹽酸土霉素、鹽酸米諾環素)、大環內酯類(如紅霉素、琥乙紅霉素、阿奇霉素、羅紅霉素、克拉霉素、吉他霉素、乙酰螺旋霉素等)、氨基糖苷類(如鏈霉素、慶大霉素、卡那霉素、妥布霉素等)、β 內酰胺類(如青霉素及其衍生物、頭孢菌素、單酰胺環類、碳青霉烯和青霉烯類酶抑制劑等)、氯霉素類(如氯霉素、甲砜霉素和琥珀氯霉素)和林可酰胺類(如林可霉素、克林霉素)等。

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另外,按照藥物所含基團以及在不同pH的帶電狀態,藥物也可分為酸性藥物、中性藥物和弱堿性藥物等。酸性藥物主要是指含有羧基和一個或兩個酚羥基的藥類化合物,如雙氯芬酸、布洛芬、氯貝酸、苯扎貝特、茚甲新等;中性藥物和弱堿性藥物是指不含有酸性基團的化合物,其羥基和羧基部位已被質子化,包括各種消炎藥、脂肪調節劑、抗癲癇藥物、精神病藥物、血管擴張劑等,常見的中性或弱堿性藥物有卡馬西平、安定、安替比林、丙基安替比林、二甲基氨基安替比林、樂果、環磷酰胺、咖啡因等。

1.1 國內外環境中PPCPs的污染概況

隨著人類社會經濟能力的普遍提升,醫療和護理意識逐漸增強,與之相應的PPCPs的使用量逐漸增大,使用范圍也在急劇擴大,PPCPs作為一類"新興污染物"正在持續不斷地進入水體、土壤和大氣等環境介質中,并成為繼典型環境污染物質[如多氯聯苯(PCBs)、滴滴涕(DDT )、二氧(雜)芑和農藥等]之后又一個研究的焦點[3,4]。近年來,有關藥物賦存、遷移轉化、削減等技術的研究趨勢如圖1.1所示。2006 年Alder等的研究結果表明,世界范圍內藥物的人均年消費量大約為15g,與此相對應的工業化國家的人均年消費量為50~150g[5]。生命體服用的大部分藥物不能夠降解,結果使得大部分藥物組分及其代謝產物排泄后進入生態系統。全球生產的原料藥品已達2000 余種,年產量近2106t,市場規模由1996 年的近100 億美元擴展到2000 年的130 億美元,2008 年已上升到850 億美元,每年以8.8% 左右的速度遞增。IMS(艾美仕)公司了"2008 年全球制藥及醫療市場預測報告"。該報告顯示,2008 年全球成品醫藥市場將以5%~6% 的速度增長,同時該報告預測2008 年全球醫藥市場規模將達到7350 億~7450 億美元(2000 年世界處方藥市場規模為3300 億美元)。

2011 年全球藥品銷售額為5%~7%,較高達到8900 億美元;2015 年全球藥品市場將達到1.1萬億美元;2003 年中國已成為世界上較大的藥物生產國,其中青霉素年產量為2.8104t(占世界年總產量的60%),土霉素年產量為1104t(占世界年總產量的65%),鹽酸多西環素(四環素的一種)和頭孢菌素的年產量均居世界及時,且數據表明其產量和用量仍在呈增長的態勢。資料表明,2005 年中國的醫藥市場的市場規模為93

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億美元,據第四屆亞太地區醫藥產業圓桌會議上的預測,2010 年中國的醫藥市場規模將達到240 億美元,到2020 年,中國藥品市場規模將達到

1095 億美元,其增長速度驚人。同時,隨著我國經濟的快速發展,居民可支配收入增長迅速、人口結構性變化(城鎮化、老齡化)加快,從歷史的角度來看,醫藥消費往往是隨著收入的增長較先得到滿足,同時城鎮化和老齡化會帶來用藥需求的高漲。

圖1.12002~2010 年主要環境類期刊發表藥物削減相關文章的年累計量[6]

過去的10 年間,研究工作者已在水生環境中檢測到了大量的藥物,分析技術的革新使得ng/L量級水平的污染物被逐一被檢測出來[2,7~9]。各國的藥物種類、消耗量和來源比較相似,以德國和英國為例,如表1.1 和圖1.2所示。藥物殘余通過不同的路徑進入到水循環中(圖1.3),人類服用藥物一般通過污水處理廠進入環境受納水體中,相比之下獸類用藥殘余則直接排入生態系統。起初對32 種目標藥物在水體中殘余的研究表明,近80% 的藥物在大部分污水處理廠(STP)均有檢出,同時20 種藥物及其四種對應的代謝產物在河流和溪流中被檢測到[10]。此外,藥物的處置會使得藥物經由其他的途徑進入環境,Bound和Voulvoulis[11]曾對此進行研究,受調查的400 戶英國家庭對未使用藥物和過期藥物的處置進行作答,結果表明有大約一半的受訪者沒有使用完他們的藥物,并且這些人中有63.2% 直接將未使用的藥物丟棄在了垃圾箱中,21.8% 將未使用藥物

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帶回藥房回收,11.5% 將未使用藥物丟棄在了水槽和廁所。據估計,在德國每年在醫療護理中要處置16000t藥物,其中60%~80% 的藥物被丟棄在了廁所或隨家庭垃圾丟棄[12]。而且,藥物殘余可通過過濾、滲濾或地下水回灌等途徑進入到地下水中。例如,在地下水中就檢測到卡馬西平的濃度高達610ng/L[13]。假設藥物及其殘余在飲用水處理工藝中不能被有效地去除,那么人類對藥物的持續攝取將是不可避免的事情,如氯貝酸(脂肪調節劑的代謝產物)在柏林的自來水中檢測到,其濃度為10~165ng/L[14];雙氯芬酸在柏林的自來水中也被檢測到,且濃度至少為10ng/L[15]。

圖1.21999 年德國部分藥物的預計消費量及來源

表1.12000年英國最常用(按質量)的25種藥物匯總[16]

化合物名稱CAS 號藥物分類年使用量/t

對乙酰氨基酚103-90-2 鎮痛劑391 鹽酸二甲雙胍1115-70-4 抗血糖藥206 布洛芬15687-27-1 鎮痛劑162 阿莫西林26787-78-0 抗生素71 丙戊酸鈉1069-66-5 抗癲癇藥47 柳代磺胺吡啶599-79-1 抗風濕藥46 美沙拉嗪89-57-6 治療潰瘍性結腸炎40 卡馬西平298-46-4 抗癲癇藥40 硫酸亞鐵7782-63-0 有機鐵添加劑38 鹽酸雷尼替丁66357-59-3 抗潰瘍藥36

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續表

化合物名稱CAS 號藥物分類年使用量/t

甲腈咪胍51481-61-9 H2受體拮抗劑36 NPX 22204-53-1 抗炎劑35 阿替洛爾29122-68-7 β 受體阻滯劑29 土霉素79-57-2 抗生素27 紅霉素114-07-8 抗生素26 雙氯芬酸鈉鹽15307-79-6 抗炎和鎮痛藥26 氟氯西林鈉鹽1847-24-1 抗生素23 苯氧甲基青霉素87-08-1 抗生素22 別嘌呤醇315-30-0 抗痛風藥22 鹽酸地爾硫卓33286-22-5 鈣拮抗藥22 甲磺雙環脲21187-98-4 抗高血糖藥19 阿司匹林50-78-2 鎮痛劑18 硫酸奎寧804-63-7 肌肉松弛劑17 鹽酸甲苯凡林2753-45-9 抗痙攣藥15 甲芬那酸61-68-7 抗炎藥14

圖1.3 水環境中藥物污染的路徑

生命體服用的大部分藥物不能夠降解,結果使得大部分藥物組分及其代謝產物排泄后進入生態系統。而相關藥物中的PPCPs本身具有較強的持久性、生物活性、生物累積性和緩慢生物降解性的特點。大多數的PPCPs在使用過之后進入環境之前都要先進入污水處理廠。在污水處理廠,一方面大多數的PPCPs仍然存在污水處理廠的出水中,這是因為許多極性或持久性化合物只被部分去除,或者在一些情況下,沒有任何的去

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除效果;另一方面,強吸附性的化合物通常是通過累積在污泥上而從水相中達到較大程度的去除。如果消化污泥用作肥料施于農田,這些化合物會遷移到陸地上,在土壤的表層累積下來。當進入到地表水或通過消化污泥施肥于農田經雨水沖刷以及通過污水處理廠的排放,那些強吸附性的PPCPs會累積在懸浮固體中(主要是吸附在小顆粒上)。如果持久性的PPCPs累積在懸浮物質或沉積物上,則會長期暴露在河流、溪流或湖泊中[17]。結果使得它們長期暴露于人體和水生、陸生生物體,因此這類物質的殘留對水環境必然產生長期潛在的影響[3]。

目前,在污水處理廠進出水、地表水、地下水和飲用水中已發現多種PPCPs物質,濃度高達μg/L水平[18,19]。在不同國家和地區的地下水中均不同程度地檢測到了PPCPs組分。廣州市政污水處理廠脫水污泥中奎諾酮類抗細菌藥物(如環丙沙星、諾氟沙星、氧氟沙星等)較高可達17mg/kg[20];唑類抗真菌藥物(克霉唑、咪康唑、酮康唑等)濃度達2mg/kg[21];三氯卡班、三氯生和雙酚A 則分別高達5.1mg/kg、

1.2mg/kg和0.14mg/kg[22];污泥中還發現微量羅紅霉素、脫水紅霉素等大環內酯類抗細菌藥物[20]、防腐劑對羥基苯甲酸酯類化合物、β 受體阻滯劑美托洛爾、普托洛爾和雌激酮等[22]。珠江廣州河段和城市河流水體中PPCPs污染物分布廣泛[21,23,24],其中一些化合物如雙酚A、三氯生、磺胺和大環內酯類抗生素等,濃度的數量級可高達μg/L[21],河流沉積物中也發現了氟喹諾酮類、微量大環內酯類及磺胺類抗生素[24]。在柏林的飲用水樣品中已經發現濃度為2.7ng/L的氯貝酸[25]。在德國巴伐利亞進行的對飲用水設備的監測項目中,在51 個樣品中有6個樣品發現了痕量新明磺,濃度為13~45ng/L[26]。在飲用水源水中,氯貝酸的平均濃度為50ng/L、布洛芬為450ng/L、布洛芬甲酯為710ng/L。在已處理的飲用水中,布洛芬平均濃度為120ng/L。Ternes等在德國的地下水中檢測到了9 種PPCPs組分,包括降血脂藥(氯貝酸、菲諾貝特和苯扎貝特)、消炎止痛藥(雙氯酚酸、布洛芬、安替比林和吲哚美辛)、抗癲癇藥(立痛定)和鎮痛藥(安定)[27]。柏林地下水中降血脂藥氯貝酸的濃度高達4.2μg/L 的水平[28]。美國地質調查局(USGS)對47 個地下水樣品的普遍性調查結果顯示,81% 的地下水受到不同程度的PPCPs類物質污染,其中避蚊胺的較高濃度為13.5μg/L,布洛芬的較高濃度也達到了3.1μg/L[29]。我國上海地區的地下水中也不同程度地檢測到了抗生素氟喹諾酮類物質(較高濃度達到201ng/L)、抗癲癇藥物卡馬西平(136~563ng/L)、殺菌消毒